单分子异质结电催化研究获进展
文章来源：中国化工报 更新时间：2021-02-26 14:10:13
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近日，中国科学院福建物质结构研究所的研究人员设计合成了一种含12个叠氮基团的新型镍酞菁(N?NiPc)分子材料，用于构筑单分子异质结型双功能电催化剂，实现了阴极CO?还原和阳极氧化纳米聚合的优异性能与高效集成。 利用可再生电力将CO?高效转化为高附加值的化学品和燃料，对解决能源和环境?；哂兄匾恼铰砸庖?。目前，电催化CO?还原存在还原电势高、电流密度小、产物选择性低等问题，阻碍了其工业化应用。开发结构明确、高效稳定的电催化剂是解决这些问题的关键。在众多电化学CO?还原催化剂中，具有明确M-N?结构的异相分子基催化剂表现出了巨大优势。 研究人员表示，由于N?NiPc独特的分子结构，通过强π-π堆积、电荷转移作用以及共价键合作用，可以将N?NiPc以单分子形式锚定在碳纳米管表面，实现了高稳定的单分子异质结电催化剂的构建。这种结构独特的单分子异质结实现了活性中心的最大化利用，单分子异质结内的强相互作用可有效调控M-N?催化中心的电子结构，从而实现出色的催化性能。 测试结果表明，制备的单分子异质结电催化剂表现出100%的CO选择性、大的电流密度、高的转化频率以及优异的稳定性。进一步研究发现，催化剂中丰富的叠氮基团除用于共价锚定，多余的叠氮基团还可以被原位电化学加氢衍变为丰富的氨基基团，在M-N?活性中心周围构筑富氨基的特殊局域微环境，从而提高CO?的局域浓度并促进活化。
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