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天津大学研发动态化学材料新体系：碲铂动态配位体系和机械性能可逆调控的智能水凝胶

文章来源：高分子科学前沿更新时间：2020-02-18 10:48:09

近期，天津大学化工学院仰大勇课题组在动态化学材料领域取得新进展，研究结果发表于材料化学领域权威期刊Chemistry of Materials，相关成果已申请中国发明专利。主要作者包括天津大学化工学院副教授李凤、硕士研究生张雪和北京计算科学研究中心研究员胡淑娴。研究得到国家自然科学基金的资助支持。

自然界中一些生物（如海参）遇到外界刺激时可实现身体结构机械强度的可逆动态调节，从而更好地适应环境和生存。受这类生物体动态结构的启发，人们设计并合成了多种高分子仿生智能材料，它们能够像生物体一样“感知”各种外部刺激，从而改变自身的机械性能。氧化还原反应是生物体实现稳态的重要调节机制，因此开发基于氧化还原刺激响应的机械性能可调智能材料对开发功能生物器件和组织修复等生物应用具有重要意义。目前，基于氧化还原响应性的机械性能可调智能材料的设计构建仍然存在挑战。

天津大学化工学院仰大勇教授课题组发展了氧化还原响应动态材料化学新体系—基于碲铂配位作用的动态体系，并合成了动态水凝胶，通过氧化还原刺激实现水凝胶机械性质的动态调控。有机碲具有低的电负性和出色的σ供电子能力，可与一些过渡金属离子（例如铂离子）形成良好的配位作用。更为重要的是，这种配位作用具有灵敏的氧化还原刺激响应性：当碲被氧化时，被氧化的碲失去与铂离子的配位作用；而当氧化碲被还原后，碲又可恢复与铂离子的配位作用。通过分子热力学模拟，从分子水平阐明了这种动态配位机理。

进一步，在含碲分子两端修饰上丙烯酰胺基团，利用自由基聚合将有机碲引入到水凝胶骨架中，同时在水凝胶体系中加入铂离子，通过碲铂配位实现了水凝胶体系的进一步交联。这种水凝胶的机械性能和微观结构具有氧化还原刺激响应性：氧化条件下，碲被氧化，碲铂配位作用消失，水凝胶交联度降低，三维网络孔径增大，机械强度降低；还原条件下，碲被还原，碲铂配位作用恢复，水凝胶交联度升高，三维网络孔径变小，机械强度提高。机械性能动态可调的水凝胶在仿生驱动器、软质机器人等领域具有巨大的应用潜能。

图：基于碲铂动态配位的材料化学新体系。

作者简介

仰大勇博士，天津大学化工学院教授、院长助理，入选国家级海外人才计划和获得国家优青资助。现任天津大学校学术委员会委员、中国生物医学工程学会纳米医学与工程分会委员。课题组研究方向是材料化学与生物医学的交叉领域，聚焦DNA合成与智能制造，利用材料化学的手段理解生命系统运行机制，探索重大疾病的诊断治疗新途径。

课题组主页：http://yanglab-dna.com/

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.chemmater.9b05375

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