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宁波材料所发现固态材料反应性的电场调控新效应

文章来源：中科院宁波材料所更新时间：2020-02-26 15:06:56

在能源、运输和化工行业的许多应用中，都需要提高碳材料的反应性。目前在这些应用中使用的主要是化学催化剂，然而静电无处不在，小分子的电荷状态会显著影响碳材料的电子结构，进而影响其化学反应性。使用电荷转移来改变分子反应性也是许多氧化还原介导的催化反应的潜在机理。理论上，只要固态材料可以达到同分子相当的电荷密度水平，也应观察到相同的电荷诱导的反应增强效应。石墨烯具有导电性，其2D几何形状允许同时进行电荷区域掺杂和化学接触区域电荷掺杂，其电荷掺杂水平可达0.01e/atom。电荷掺杂以增强反应性是一种新方法，可以极大补充目前所使用的化学催化剂的方法。此外，外在电场可以影响分子/材料的电荷密度，进而调控分子/材料的电子性质和化学性能，已被广泛运用到大量的反应中。

中国科学院宁波材料技术与工程研究所先进能源材料工程实验室都时禹研究员与美国匹兹堡大学化学刘海涛教授展开合作研究，报道了首例通过宏观固态材料中电荷掺杂所引起的反应性增强。单层石墨烯被负载在具有300nm SiO2层厚的Si晶片上，并在空气中激光加热到约240℃。通过观察拉曼光谱中ID/IG比值变化，发现施加正负脉冲背栅电压都会提高石墨烯的氧化速率。针对这种通过电子和空穴掺杂增强反应性的现象，以及增强效果随方波背栅电压的大小和频率而增加的特征，其背后所蕴含的崭新机理，并不能通过传统的电化学氧化机制进行解释。密度泛函理论计算表明，无论垂直于石墨烯的电场方向如何，O2插入石墨烯、CO2解吸及总反应的活化势垒都会降低。实验和理论都揭示了电场诱导电荷掺杂可增强石墨烯的化学反应性，而且在非电化学环境中的进行，即不使用化学催化剂就可以提高石墨烯的反应性。

研究结果表明，增强固态材料反应性的电场诱导电荷掺杂是基于化学催化剂工艺的有吸引力的替代方案，并且可以与基于化学催化剂方法结合以提供更大的反应速率和实时调节固态材料反应。相关结果发表在Advanced Functional Materials（Electric Field Effect on the Reactivity of Solid State Materials: The Case of Single Layer Graphene. Adv. Funct. Mater. 2020, 1909269. DOI: 10.1002/adfm.201909269）上。此工作获得国家重点研发计划（2016YFB0700100）、国家自然科学基金（21707147, 21875271）和宁波市自然科学基金（2016A610273）的支持。

图1 正负门电压存在下光致加热的石墨烯氧化反应随时间变化曲线

图2 石墨烯氧化的密度泛函理论计算：a)计算模拟的总氧化反应，石墨烯与b)第一个氧气和c)第二个氧气反应的可能优势路径

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