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 电催化涉及了众多与能源有关的重要过程，例如燃料电池的氧还原反应（ORR），绿色产氢的析氢反应（HER）和金属-空气电池的析氧反应（OER）。贵金属气凝胶（NMAs）结合了金属和气凝胶的特征，已经成为一类具有出色催化性能的新型电催化剂。然而，需要数小时甚至数周的缓慢制备方法严重阻碍了这些多孔材料的发展。此外，在NMA中，贵金属的独特光学性质（如等离子体共振）也一直被忽略，从而限制了其在电催化方面的优异潜在性能。

近日，德累斯顿工业大学的杜然博士后发展了一种非常规的新型快速胶凝策略，即在凝胶化过程中原位引入扰动场以促进物质运输并诱导加速反应动力学，在去除干扰场后，所得的凝胶碎片可以利用自愈合性能重新组装为整体。在不影响凝胶微观结构的情况下，这种方法可以使胶凝过程在室温下1-10分钟内发生（比传统的方法快了两到三个数量级），而且相关机制也得到了蒙特卡洛模拟（MC模拟）的支持。此外该扰动方法具有很好的普适性，可以扩展到摇动和鼓泡等其他方法，并且适用于不同组分，如金（Au）、钯（Pd）、铑（Rh）、金-钯（Au-Pd）、金-钯-铂（Au-Pd-Pt）以及不同形态如核-壳结构或均质结构。

利用贵金属的光学和催化活性相结合的优势，作者以乙醇氧化反应（EOR）为模型来证明NMAs的光电催化性能。对比市售钯/碳（Pd/C）催化剂，通过光照，NMAs的活性提高了45.5%，得到的电流密度提高了7.3倍。该方法为贵金属凝胶及其他系统面向基础和应用的研究开辟了新的空间。该研究成果以题为“Disturbance-Promoted Unconventional and Rapid Fabrication of Self-Healable Noble Metal Gels for (Photo-)Electrocatalysis”的论文发表在《Matter》上。该论文被phys.org以“A milestone in ultrafast gel fabrication from unconventional self-healing noble metal gels”为题报道，被评价为超快凝胶制备中的里程碑。

图1. 扰动促进金凝胶快速制备的演示和表征。（A）NH4F诱导的金纳米颗粒溶液（0.2 mM，10 mL，左）的扰动促进凝胶化过程的照片及相应的气凝胶（右）。（B）扰动45 s后形成的金聚集体的光学显微镜图像。（C和D）获得的金气凝胶的SEM图和TEM图。（E）在600 rpm下搅拌0,10,30,60,90和120 s的金纳米粒子溶液的胶凝过程。（F）在600 rpm下搅拌0,45和120 s时，胶凝体系在510 nm处获得的延时UV-vis吸收强度。（G）文献中以及这项工作中报告的贵金属凝胶的胶凝时间总结与初始金属盐浓度（cM）的关系。

图2. 扰动促进胶凝的机理。（A）在不同环境中（未搅动、搅动2分钟、振动20 s、氮气鼓泡2分钟），金纳米粒子溶液的稳定性被NH4F破坏的照片。（B）通过手摇0,3,10,30 s促进金纳米粒子溶液胶凝过程的延时照片。（C和D）扰动促进胶凝的模型以及在此过程中自修复性能和干扰环境的作用。（E-G）不同干扰环境下的MC模拟（模拟不同的最大步长）。（E）形成单一聚集体所需步数的分布。（F）5000MC步数后形成聚集体的数目。（G）在15000MC步数后聚集体的回转平均半径。

图3. 扰动促进胶凝的普遍性。（A-C）不同金属胶的扰动促进胶凝。（A）由NaCA稳定的金纳米粒子溶液在NaBH4引发下的胶凝过程，cM为0.02 mM至5.0 mM。（B）由不同配体稳定的金纳米粒子溶液在NaBH4引发下的胶凝过程（cM= 0.2 mM）。（C）由NaCA稳定的金纳米粒子溶液在不同引发剂下诱导的胶凝过程（cM= 0.2 mM）。（D-I）不同组分的NMAs。（D）Ag，（E）Pd，（F）Rh，（G）Au-Ag，（H）Au-Pd，（I）Au-Pt。（J-M）多金属气凝胶（J）Au-Pd（K）Au-Rh（L）Au-Pd-Pt（M）Au-Pt核壳结构的能量色散X射线映射。

图4. NMAs在电催化和光电催化中的应用。（A）EOR与市售各种气凝胶催化剂的电催化性能。（B）总结了各种催化剂的If和If/Ib。Au-Pt-cs表示核壳结构的Au-Pt气凝胶，后缀“L”表示该测试在133.6 mW cm-2的白光照明下进行。（C）Au-Pd-Pt气凝胶的If依赖于输入光功率密度。（D）在计时电流法测试过程中，在Au-Pd-Pt气凝胶电极上的光响应行为。所有测试均在氮气饱和的1.0 M氢氧化钾和1.0 M乙醇水溶液中进行。

文章链接：https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S2590238520300023