为超稳定纳米催化剂奠定基础
文章来源：OFweek新材料网 更新时间：2021-11-15 14:08:14
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文｜陈根 纳米金属材料因具有众多优异的特性，具有日益广阔的应用前景。负载型纳米金属相对于纯纳米金属材料而言，稳定性更高、更易回收利用且无毒害性，其制备和应用成为目前研究的热点之一。 负载型金属催化剂被广泛应用于的化学品、清洁能源和药物的工业生产，以及污染物消除和光催化反应等，但始终存在着因高温烧结或浸出流失而导致的失活问题。此外，催化剂活性的再生恢复需要花费高昂的成本，将金属从载体上浸出并重新高分散负载也十分困难。 奥斯特瓦尔德熟化（ Ostwald ripening ）和迁移?合并（ Migration?coalescence process ）是造成金属纳米颗粒的烧结团聚的两种机理，且有可能同时发生在催化剂的团聚过程中。 应用氧化物或碳层对金属纳米颗粒进行包裹，可以抑制金属烧结，但也会掩蔽部分活性位点导致催化剂活性降低。因此，对金属纳米颗粒烧结机制的理解，促使着研究者们不断开发稳定金属纳米颗粒催化剂的新策略。 近日，中科大的科学家们基于323个金属－载体对的动力学模拟，并使用1252个能量数据的标度关系，提出了金属纳米催化剂抗烧结的Sabatier原理。具体来说，科学家们首先使用具有不同比表面积的碳载体，通过调控金属载量构建出不同颗粒间距的催化剂体系，并考察他们在高温900°C下的烧结情况。
通过结合烧结动力学理论研究，科学家们得到了颗粒在载体表面扩散的动力学关系，并发现临界颗粒距离取决于金属和载体相互作用的强度。进一步，研究人员探索了该类催化剂在高温丙烷脱氢催化反应中的抗烧结特性，说明了临界颗粒距离的定量化研究对实际催化反应的意义。 结果表明，太强的相互作用会触发奥斯特瓦尔德成熟，而太弱的相互作用会刺激粒子迁移和合并。通过对载体的高通量筛选，使得纳米催化剂在均相载体上的烧结电阻达到塔曼温度，而在异相载体上的烧结电阻远远超过塔曼温度。 这一理论得到了第一性原理神经网络分子动力学模拟和实验的证实，为超稳定纳米催化剂的设计奠定了基础。 |
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