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而对于聚合物或者vitrimer的可回收加工技术，由于材料在加工过程中不可避免地导致材料力学性能的下降，因此也不是塑料回收理想技术。综上，聚合物的闭环回收则成为了可持续绿色聚合物的热点话题。

聚合物的闭环回收技术是指将聚合通过一系类的化学反应使得聚合物重新降解为可以被利用的有价值的化工产品，而不是变为二氧化碳排放至大气中，从而实现对碳元素的固定和有效再利用。在一类技术中，聚合物材料既可以通过化学反应解聚为单体，也可以解聚为其他高附加价值的化工产品，从而实现对废物的有效利用。

由于该技术可以实现对碳元素的有效利用，因此也受到了学界的关注。已经有一系列相关论文报道了一些高效地聚合物回收技术。分别在2月16日、23日，登上了Science, Nature Catalysis。着实有些火！

本周，仅3月2日，一天上线2篇大子刊，还是关于聚合物回收。分别是由伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校的Steven C. Zimmerman团队发表在Nature Chemistry 上的“End-of-life upcycling of polyurethanes using a room temperature, mechanism-based degradation”和北京大学马丁、王蒙团队在Nature Sustainability上的“Valorization of waste biodegradable polyester for methyl methacrylate production”

Steven C. Zimmerman团队关于聚氨酯闭环回收研究

聚氨酯材料易于通过多功能醇和异氰酸单体的加聚聚合合成，以及其优越的材料性能，聚氨酯取得了广泛商业成功。聚氨酯被用于多种消费品，从耐用的泡沫、橡胶和粘合剂到硬塑料和涂料。聚氨酯链段的高稳定性在材料的使用寿命内提供了出色的耐用性，但也使得聚氨酯回收的能耗过高，使得聚氨酯废物经常最终进入垃圾填埋场，对环境造成危害。

聚氨酯难回收的原因主要有两个。第一，聚氨酯的氨基甲酸酯键过于稳定，使得催化降解反应的温度过高。第二，由于大多数聚氨酯的疏水性，使得具有可水解基团聚氨酯的水解过程难以进行。

在这篇文章中，Steven C. Zimmerman团队报道了一种降解聚合物的机制，称为环化触发的链裂解（捕获裂解）。他们将一个简单的基于甘油的无环缩醛单元引入至聚氨酯的主链上。这种基于甘油的无环缩醛单元在有机酸的作用下可以实现在室温下的降解。但是由于聚氨酯的疏水性，常规的无机酸无法实现该聚合物的降解。在有机酸的诱导作用下，主链瞬时链断裂，形成氧羰离子和随后的分子内环化，这就可以实现在室温下完全解聚聚合物主链。该文还展示了降解产物可以通过最小的化学改性，可以重新用于强粘合剂和光致变色涂层，显示了闭环循环利用的潜力。

北大马丁/王蒙团队关于聚酯聚合物向丙烯酸甲酯转化研究

在可生物降解聚合物中，包括聚乳酸（PLA）、聚乙醇酸（PGA）和聚己内酯（PCL）在内的脂肪族聚酯是具有最大的市场份额的，由于这些聚酯具有优异的加工性能、耐久性和机械性能，近年来在全球范围内受到越来越多的关注。但是这些聚合物在降解后的最终产物都是二氧化碳，这无疑增加了大气的碳排放。已经有大量文献提出了各种化学回收方法来处理用过的聚酯，如对于PLA，最常用的方法是将聚酯水解和醇解成单体，可以重新用于聚酯合成。但是除了这种聚酯的闭环回收外，另一个有吸引力的途径是将废聚酯用作碳源，并将其转化为增值化学品或其他关键单体。

在这篇文章中，马丁、王蒙团队提出了一种新的聚酯聚合物的回收方案，可以实现聚合物直接转化为甲基丙烯酸甲酯（MMA）这一具有高附加价值的化工原料。他们设计了一个两步催化过程转化废物可降解聚乳酸转化为MMA。第一步是以PLA和甲醇为原料的PLA到丙酸甲酯（MP）的催化转化过程，在甲醇溶液中，通过220°C下α-MoC催化剂，PLA到丙酸甲酯的转化率为99%，对MP的选择性为98%。第二步是在催化作用下将MP转化为MMA，该过程实现的转化率为81%。

值得一提的是整个过程中不需要向反应体系中注入氢气气体，大大提升了反应的安全性。与传统的单体回收工艺相比，该方法为在相对温和的条件下可以在高转化率和高选择性的情况下生产高价化学物质。文中通过实验还验证了聚乙醇酸（PGA）和聚己内酯（PCL）也可以实现类似的转化。这种循环生物可降解聚酯的方法不仅可以激发多种废塑料的上循环工艺的发展，而且也证明了利用塑料废料作为碳资源生产高价值产品以实现可持续的循环经济的可行性。