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他们的研究结果最近发表在《美国国家科学院院刊》上。

氢能是一种新兴的清洁和可持续能源，在绿色未来方面具有巨大潜力。 作为宇宙中最丰富的元素，氢可以从可再生资源中生产出来，并用作发电、运输和工业应用的多功能燃料。 它的燃烧仅产生水蒸气作为副产品，这使其成为减少温室气体排放和减缓气候变化的有前途的解决方案。

“了解氢等清洁燃料的化学反应是如何发挥作用的非常具有挑战性——这篇论文代表了我在堪萨斯大学第一年开始的一个项目的高潮，”合著者、化学副教授詹姆斯·布莱克莫尔（James Blakemore）说。 劳伦斯的研究构成了这一发现的基础。

“我们的论文提供了通过专门技术来之不易的数据，以了解某种制氢催化剂如何发挥作用，”他说。 “堪萨斯大学和布鲁克海文所使用的技术非常专业。 实施这些使我们能够全面了解如何从氢的组成部分、质子和电子中制造氢。”

布莱克莫尔在堪萨斯大学的研究是这一突破的基础。 他将他的工作带到布鲁克海文，在他们的能源研究加速器中心使用脉冲辐射分解以及其他技术进行研究。 布鲁克海文是美国仅有的两个拥有可进行脉冲放射分解实验的设备的地方之一。

该论文的合著者、布鲁克海文化学家德米特里·波利安斯基 (Dmitry Polyansky) 表示：“能够完全了解整个催化循环是非常罕见的。这些反应要经历许多步骤，其中一些步骤非常快且不易观察到。”

Blakemore 和他的合作者通过研究一种基于五甲基环戊二烯基铑络合物（简称为 [Cp*Rh]）的催化剂而获得了这一发现。 他们专注于与稀有金属铑配对的 Cp*（发音为 C-P-“Star”）配体，因为之前的工作表明这种组合适合这项工作。

“铑系统被证明是脉冲放射分解的一个很好的目标，”布莱克莫尔说。 “Cp* 配体，正如它们的名字一样，是大多数有机金属化学家以及真正的各种化学家所熟悉的。 它们用于支撑许多催化剂，并可以稳定催化循环中涉及的各种物质。 本文的一项重要发现为 Cp* 配体如何密切参与析氢化学提供了新的见解。”

但布莱克莫尔强调，除了生产清洁氢气之外，这些发现还可能导致其他化学工艺的改进。

“在我们的工作中，我们希望化学家能够看到一项关于常见配体 Cp* 如何实现不寻常反应性的研究，”KU 研究人员说。 “这种不寻常的反应性与氢有关，但实际上比这更重要，因为 Cp* 存在于许多不同的催化剂中。 化学家通常认为催化剂是基于金属的。 按照这种思维方式，如果打算制造一个新分子，金属是将各个组成部分结合在一起的关键角色。 我们的论文表明情况并非总是如此。 Cp* 可以参与将各个部分缝合在一起形成产品。”

Blakemore 表示，他希望这篇论文能够成为改进其他依赖 Cp* 配体的催化剂和系统的一个契机。 这一突破得到了国家科学基金会和能源部科学办公室的支持，可以更广泛地应用于工业化学。 布莱克莫尔目前正致力于应用本研究中使用的技术来开发核燃料回收和锕系元素处理的新方法。

堪萨斯大学的研究生和本科生也参与了支持这一突破的研究。

“这个项目对学生来说是一个非常重要的培训工具，”布莱克莫尔说。 “第一作者、研究生 Wade Henke 目前在阿贡国家实验室担任博士后。 研究生彭云为第二作者，并启动了与Brookhaven的联合工作； 两人现在都已完成博士学位。 多年来，本科生也为这个项目做出了贡献，提供了新的综合体和见解，我们用它们来构建本文中出现的故事。

“总而言之，我认为这是一个成功的项目，也是多年来团队真正努力的成果。”