我团队用化学方法实现材料自旋序的可逆调控
文章来源：科技日报 更新时间：2023-10-13 16:18:29
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记者10日从中国科学技术大学获悉，该校杨金龙院士团队李星星课题组提出一种可逆的化学调控自旋的方法，他们通过在二维金属有机晶格中的有机配体上发生互变异构反应来调节该配体的自旋态，诱导相邻的过渡金属自旋之间的耦合序发生可逆转变，进而对材料的电学和磁学等性质进行调制。相关成果日前发表于国际期刊《纳米通信》。
为了实现高性能的自旋电子学器件，迫切需要有效的方法来可逆地调控材料的自旋序。研究者们发展了适用于不同场景的包括磁场、电场、光场在内的多种物理手段，但是对化学控制自旋的可行性却少有探索。化学修饰如部分氢化、不对称边缘修饰等此前已被用来调节石墨烯等材料的磁性质，但这些修饰基本上是永久性、不可逆的。 研究人员提出一种可逆的化学调控自旋的方法，即利用众所周知的内酰亚胺-内酰胺互变异构反应来诱导二维金属有机晶格中的磁相变。在原理上，发生内酰亚胺-内酰胺互变异构反应前后，有机配体前线轨道的原子组成、空间电荷和相位分布、能级位置，甚至自旋态都可能发生变化，并对与之直接相连的过渡金属之间的磁耦合性质产生显著的影响，比如改变磁耦合强度大小，诱导磁耦合序重新排列。 通过理论设计的三种二维金属有机晶格，研究人员验证了这种化学调控自旋方法的可行性。以铬和2,5位羟基取代的吡嗪构造的金属有机晶格为例，在内酰亚胺-内酰胺互变异构反应前后，该金属有机晶格从反铁磁基态转变为亚铁磁基态，这种转变进一步诱导材料的电子结构从无自旋极化的普通半导体转变为价带和导带具有100%自旋极化并且极化方向完全相反的双极磁性半导体。同时，电子带隙和载流子有效质量也发生了显著变化。此外，材料的磁各向异性能在异构反应前后增强了五倍。 (中国科大供图) |
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