爱搞国产,日韩在线无,性生交大生活免费看

新闻直报员供求信息会员

华东理工大学光催化水氧化选择性控制机制研究获进展

文章来源：中化新网更新时间：2024-03-15 16:14:58

近日，华东理工大学化学与分子工程学院计算化学中心/工业催化研究所王海丰教授课题组在《美国化学会志》上发表了题为“水/板钛矿TiO?界面弱氢键相互作用调控光催化水氧化为H?O?的选择性”的研究论文，在线报道了团队在液固界面光催化水氧化反应方面的最新研究成果。

近年来，通过两电子途径光催化水氧化反应（WOR）产生高附加值化学品H?O?的过程（H?O? + 2h+→ H?O?+ 2H+）受到越来越多的关注。然而，在实际应用中，这一过程面临与四电子途径氧气析出反应（H?O?+ 4h+→ O?+ 4H+）的竞争。相关实验结果表明，在广泛使用的金红石相TiO?（r-TiO?）基材料表面实现高H?O?选择性是极具挑战的。有趣的是，通过简单的晶相调控，高纯度的板钛矿相TiO?（b-TiO?）表现出对H?O?显著的选择性。然而，由于液固界面体系和激发态化学的复杂性，在原子尺度探究决定不同晶相表面反应选择性的关键因素仍十分具有挑战性。

针对这一问题，团队采用第一性原理分子动力学模拟和微观动力学分析，展示了引人入胜的界面化学，并提供了对水/b-TiO?(210)和水/r-TiO?(110)界面上WOR选择性的全面理解。研究结果发现，水/b-TiO?(210)界面对于H?O?的高选择性并非源于b-TiO?(210)催化剂的本征活性，而是由于该表面的局部鱼骨形原子结构调控了弱界面氢键相互作用，在近吸附水层形成了局部低水密度微环境。具体而言，在水/b-TiO?(210)界面上，由于水较强的吸附强度和独特的吸附取向，导致界面吸附层水和近吸附层水的氢键相互作用减弱。因此，在水/b-TiO?(210)界面局部低水密度的界面微环境中，不仅有利于相对疏水的OH•自由基的形成，而且有助于抑制其去质子化，从而提高H?O?的选择性。相比之下，在水/r-TiO?(110)界面上形成的相对较强的界面氢键相互作用加速了OH•的去质子化，导致在此界面处的OH•覆盖度比水/b-TiO?(210)界面低3个数量级。这项研究定量地表明液/固界面处的局部氢键结构（水密度）对调控光催化选择性的关键作用，为进一步设计更高H?O?选择性的催化剂提供了启示。

QQ截图20240314130646.jpg

图片说明：液/固界面处的局部氢键结构（水密度）调控光催化水氧化为H?O?的选择性机制

相关新闻

[2024-06-28]·湖北宜化拟公开挂牌转让降解新材

[2024-06-28]·广信股份公开一项聚氨酯农药微胶

[2024-06-28]·伊之密与海尔再度携手，共筑智能

[2024-06-28]·全球首列！更轻更节能的碳纤维地

[2024-06-28]·稀土红外反射中空隔热聚酰胺纤维

[2024-06-28]·盛禧奥在意大利开设PMMA先进回收

[2024-06-28]·APS Elastomers推出新的耐高温T

[2024-06-28]·杜邦FROTH-PAK?环保型低压双组

[2024-06-27]·科学家创制出无疲劳铁电材料?有

[2024-06-27]·亚纳米尺度全暴露Pt团簇高效催化