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哈工大Adv. Funct. Mater.：石墨烯包裹的单相结构的混合金属碳酸盐复合材料的可控制备及其高效的储锂性能

文章来源：未知更新时间：2018-02-08 11:30:54

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引言

商业化的锂离子电池（LIBs）主要采用石墨类负极材料，但是其较低的比容量（372mAh g^-1）极大地限制了锂离子电池的进一步应用。而转换反应型负极材料由于其具有较高的理论比容量和电化学活性，受到了人们的广泛关注。其中，相比于过渡金属氧化物（TMOs），过渡金属碳酸盐（TMCs）往往具有更高的理论比容量和更低的生产成本。然而，TMCs较低的离子/电子传输速率和脱嵌锂过程中产生的体积膨胀导致其较差的循环性能和倍率性能。虽然将两种金属元素进行复合，形成具有单相结构的混合过渡金属碳酸盐（MTMCs）（A_xB_1-_xCO₃, A, B=Co, Ni, Zn, Mn, Fe）可以提高材料的储锂性能，但是其较低的循环寿命仍无法满足人们的需求。将TMCs设计成多孔的微纳结构并将其与石墨烯进行复合是解决上述问题的另一个策略。然而迄今为止，将单相结构的MTMCs和石墨烯进行复合并将其用于锂离子电池负极目前尚未有报道。此外，单相结构MTMCs用于锂离子电池负极时，两种不同的金属离子之间的协同作用机理还有待于进一步的认识和研究。

成果简介

近日，哈尔滨工业大学温广武教授课题组首次报道了一种单相结构MTMCs和石墨烯复合负极材料。该团队通过简单的一步水热法，成功制备出了不同锰钴摩尔比的Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO复合材料（Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO，Mn_0.5Co_0.5CO₃/RGO，Mn_0.3Co_0.7CO₃/RGO）。Mn_xCo_1-_xCO₃微米颗粒呈现为单相结构，并均匀地分散于三维（3D）石墨烯网络中。石墨烯的加入可以提高电极材料的电子传输速率，同时可以缓冲Mn_xCo_1-_xCO₃在充放电过程中的体积变化，维持结构稳定性。更重要的是，与CoCO₃和MnCO₃相比，Mn_xCo_1-_xCO₃具有更加丰富的孔道结构，这种结构特点可以缩短锂离子的扩散路径，增加活性材料的储锂活性位置。当其作为锂离子电池负极材料时，与MnCO₃/RGO和CoCO₃/RGO相比，Mn_xCo_1-_xCO₃/RGO表现出较低的极化现象和更快的电化学反应动力学。其中Mn_0.7Co_0.3CO₃/RGO负极材料在2000 mA g^-1的电流密度下循环1500圈以后，其可逆比容量仍然达到900 mAh g^-1，库伦效率接近100%，表现出超长的循环稳定性。此外，作者通过电化学阻抗谱（EIS）和密度泛函理论（DFT）对Mn_xCo_1-_xCO₃中Mn和Co的协同作用机理进行了系统的分析，结果表明Mn_xCo_1-_xCO₃具有比CoCO₃和MnCO₃更高的电子导电性。相关成果以题为“Single-phase Mixed Transition Metal Carbonate Encapsulated by Graphene: Facile Synthesis and Improved Lithium Storage Properties”发表在了Advanced Functional Materials上。