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大连化物所二氧化碳转化研究取得进展
文章来源:未知     更新时间:2018-02-28 13:09:58

 据报道,近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员黄延强,中科院副院长、中科院院士张涛团队与新加坡南洋理工大学教授刘彬合作,开发出一种氮掺杂石墨烯锚定的Ni单原子催化剂,能够作为二氧化碳还原的高效电催化剂。相关研究成果以共同通讯作者形式发表在《自然-能源》上。

  二氧化碳电化学还原是实现碳资源循环的有效途径。设计性能优异的催化剂以降低过电势、提高反应选择性和稳定性是CO2电化学还原研究的重点。单原子催化剂活性中心结构清晰,且中心金属电子结构取决于相邻配位原子间的相互作用,能够表现出与均相催化剂相类似的性质,进而有望实现对CO2分子的高效活化和定向转化。因此,单原子催化剂在CO2电化学还原中展现出巨大潜力。

  该研究采用高温热解含氮、碳有机物和Ni盐混合物的方法,制备了一种氮掺杂石墨烯锚定的Ni单原子催化剂,利用多种表征手段证明:Ni与4个吡啶氮配位并形成了Ni-N4结构,其中Ni为+1价,最外层电子结构为3d9排布;Ni(I)单原子最外层的3d未成对电子易于离域化,能使部分电子从Ni3dx2-y2轨道离域,与吸附的CO2分子的2p轨道形成共价键,最终形成带负电的Ni-CO2δ-结构,从而实现了CO2分子的高效活化。Ni单原子催化剂在CO2电化学还原反应中表现出了优异的催化性能:在0.6V过电位下,达到350安培每克的比电流和14800h-1的转换频率,CO转化具有97%的法拉第效率。在电流密度22mA·cm-2下连续反应100小时后,催化剂保持其初始活性的98%。相关研究成果为高效CO2电还原催化剂的设计提供了新思路。

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