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北京化工大学在负载型单原子电催化剂研究领域取得重要进展

文章来源：未知更新时间：2018-06-19 14:25:39

图.(1)基于结构描述符的单原子通用设计原则;(2)活性中心为Fe-N4单原子电催化剂的制备与活性起源;(3)Fe-N4单原子电催化剂在酸性电解质下的氧气还原反应催化性能，稳定性，应用于燃料电池的性能。

据报道，在国家自然科学基金项目(项目编号：21625601，91634116，91334203，21576008)等资助下, 北京化工大学化学工程学院程道建教授与曹达鹏教授研究团队近期在负载型单原子电催化剂研究工作中取得重要进展。研究成果以“A Universal Principle for a Rational Design of Single-atom Electrocatalysts”(单原子电催化剂的通用设计准则)和“Unveiling the High Activity Origin of Single Atom Iron Catalysts for Oxygen Reduction Reaction”(揭示单原子铁催化剂具有高氧还原活性的起源)为题，分别于2018年4月30日、6月11日在Nature Catalysis(《自然-催化》)和Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS，《美国科学院院刊》)上发表。

负载型单原子催化剂由于具有最高的原子利用率，已成为金属催化剂领域研究前沿。当前单原子电催化剂的设计仍然依靠能量描述符，需要大量计算且实验较难验证。因此，建立关联负载型单原子催化剂的本征结构(配位数、金属电负性、配位原子)与催化活性之间的构效关系一直是本领域的重点。在Nature Catalysis一文中，该团队成功引入定量描述催化剂本征特性的结构描述符，基于结构描述符建立单原子电催化剂通用设计原则，可用简单方程预测单原子电催化剂的催化活性，据此筛选出性能优异的单原子催化剂，并提出大环分子可以替代功能化石墨烯作为金属单原子电催化剂载体的新观点。在PNAS一文中，为制备理论筛选出的高活性催化剂，提出表面活性剂辅助合成策略，成功制备出单原子铁电催化剂，采用球差电镜、XPS、同步辐射、Mossbauer谱等技术精细表征催化剂的Fe-N4活性中心，其酸性条件下氧还原活性与商用铂碳几乎相当。以此非贵金属单原子氧还原催化剂组装的酸性质子膜燃料电池最大功率密度达823 mW/cm2，表现出极佳的应用前景。结合理论计算，首次揭示了单原子铁催化剂的高催化活性是源自于Fe和吡咯N的配位，这种新颖的结构配位将活化周围碳原子，导致其活性位点呈数量级增加，阐明了单原子催化剂中少量铁负载能表现出超高氧还原催化活性的原理，为高效催化剂的设计提供重要科学基础。

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