烯烃羰基化低碳催化研究获进展
文章来源：新能源网 更新时间：2024-05-24 15:38:46
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烯烃氢甲?；囚驶从Φ囊恢?，从烯烃和合成气（CO/H2）原子经济性100%地得到碳链增长的醛，可以进一步制备醇、胺、羧酸等一系列化学中间体和精细化学品。通过氢甲酰化反应生成的各种化学品的年产量已超过两千万吨，贵金属铑Rh是目前主流的氢甲?；呋痢７岵鹗纛蹸o具有成本优势，但由于其固有的低活性和低稳定性，用于氢甲?；腃o基催化剂发展缓慢。
针对上述问题，中国科学院上海高等研究院研究员王慧团队与上?？萍即笱а芯咳嗽焙献?，在烯烃羰基化低碳催化研究中取得进展。该团队通过合成具有碳空位的Co2C催化剂，构建了Co-Cv-Co-C对称破缺活性位点，提高了烯烃氢甲?；从Φ男阅?。相关研究成果以Efficient Alkene Hydroformylation by Co–C Symmetry-Breaking Sites为题发表在《美国化学会志》上。 该团队通过合成具有碳空位的Co2C催化剂，构建局部Co–Cv–Co–C对称破缺活性位点，相比于Co和Co2C，形成了适中的表面电荷密度梯度，增强了CO和C3H6的吸附和活化，CO和丙基之间的极化同时得到了显著提升。此外，对称破缺活性位点的构建缩短了相邻钴原子位点之间的空间距离，增强了电子和空间结构效应的协同作用，降低了反应过程的能垒。通过H2预处理，可以进一步调节Co–Cv–Co–C位点密度，丙烯氢甲?；闹茏罡呖纱?8364，优于所有已报道的钴基催化剂，超越了部分Rh基催化剂。该研究为催化剂原子环境的调控提供了有效策略，为复杂反应中新型催化剂的开发提供了新思路。 研究工作获得国家重点研发计划和国家自然科学基金等的支持。
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