我科研團隊首創程序化交流電合成新技術
文章來源：科技日報 更新時間：2024-07-16 16:01:27
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7月14日，記者從武漢大學獲悉，該校高等研究院、化學與分子科學學院雷愛文教授團隊首創程序化交流電合成新技術應用于銅催化碳氫鍵轉化反應，解決了電合成條件下過渡金屬催化劑容易在陰極析出失活而必須使用分離池的科學難題。相關研究成果日前在《科學》在線發表。 合成電化學新技術是國際純粹與應用化學聯合會(IUPAC)評定的2023年度化學領域十大新興技術之一。因為其具備綠色、安全和低能耗特性，可用于解決當前基于化石能源驅動的現行生產力產生的環境污染、安全生產風險和高能耗問題。 雷愛文介紹，這種新興合成技術主要以直流電(DC)作為驅動力，通過調節電流或者電壓控制化學反應過程。交流電(AC)具有極性反轉和周期性波動特點，且具備如波形、頻率、占空比等更多可調節電學參數的優勢，為實現精準物質制造提供“無限潛力”。 然而，更多維度的電學參數引入電化學合成反應中會導致可優化的反應條件呈指數級增加，極大增加了研究難度。因此，迄今為止交流電合成技術仍然處于萌芽階段，僅有數例簡單應用研究見諸報道。 雷愛文團隊耕耘綠色合成化學超過15年，該項研究首創開發了可編程波形交流電(pAC)合成技術，實現了銅催化的放氫氣氧化交叉偶聯反應。通過對交流電波形的電學參數(頻率、電流和占空比)進行程序編輯，可得到定制化交流電信號。 不同編輯模式的電信號不僅促進電解條件下銅催化劑循環再生，且分別精準調控銅催化劑形成“銅結合碳自由基物種”和“碳-銅活性物種”。 另外，該團隊還開發了原位電子順磁共振波譜-交流電解聯用表征技術，首次觀測到不同交流電信號動態調控銅催化物種活性的變化規律。基于可編程交流電合成技術，團隊成功實現銅催化活化烷烴直接碳氫鍵氧化偶聯反應和氧化雙官能團化反應，這兩類反應在傳統氧化劑條件和直流電氧化條件下均表現出較差的反應性。 這項研究為一體式電解池條件下，金屬催化耦合電催化發展新型合成反應提供可行路徑。可編程波形交流電合成技術的出現，將為合成電化學新技術在綠色物質制造等更廣泛應用領域提供極大助力，為化學化工綠色化、智能化和高端化提供新動能。 |
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