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前沿院何刚教授团队在紫精配位环蕃的光催化产氢研究领域取得重要进展

文章来源：新能源网更新时间：2024-10-12 16:08:06

近年来，太阳能转换与储存已经成为当前能源研究热点，光催化制氢因环保和高能量密度而备受瞩目。光催化系统由光敏剂、电子转移介质及催化中心三个部分组成，如何实现这三个单元之间的高效电子流动是目前的巨大挑战，这也直接影响能量利用率和氢气的生产效率。

针对上述问题，西安交通大学前沿院何刚教授课题组在前期工作基础上，设计了一种新型含硒紫精四阳离子配位环蕃，其结构创新性地集成了作为光敏剂和电子转移剂的含硒紫精及作为催化中心Pt，这是首次将光催化体系的组成单元集成在环蕃结构中，并实现了组分间电子的定向流动，显著提高了可见光催化制氢效率。核磁、X射线衍射等实验显示，该分子不仅固定了其各个单元之间的距离和空间位置，还具有刚性缺电子空腔。其空腔可以与二茂铁发生主客体识别，形成了化学计量比为1:1的主客体复合物。此外，环蕃表现出良好的氧化还原性能、较窄的能隙以及较强的可见光吸收（波长范围为370-500 nm）。同时，飞秒瞬态吸收光谱表明，由于刚性环蕃的形成和特殊的电子结构，环蕃分子能够产生稳定的双阳离子双自由基、实现高效的电荷分离，从而实现了高效的电子转移。随后，环蕃被应用于可见光催化产氢，表现出高的氢气产量（132 μmol）、产氢速率（11 μmol/h）、转化数（TON = 221）以及表观量子产率（AQY = 1.7%），为太阳能转换提供了一种简化和高效的光催化策略。

以上研究结果以论文形式发表在国际化学领域权威期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上，并被选为后封面和VIP文章。西安交通大学前沿院博士研究生李乃垚和助理教授李亚雯为本论文共同第一作者，何刚教授为本论文通讯作者。前沿院李国平特聘研究员以及西北工业大学王红月副教授共同参与了此项研究工作，物理学院侯高磊教授进行了DFT计算指导。这也是何刚教授课题组在含主族元素紫精研究领域中的又一重要突破。

该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划项目、博士后科学基金、分析测试共享中心及超算中心等的支持。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202410525

何刚教授课题组主页：http://gr.xjtu.edu.cn/web/ganghe

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