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利用可再生能源將二氧化碳(CO2)電催化并轉(zhuǎn)化為高值產(chǎn)物,是實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重要途徑之一。在CO2還原的眾多產(chǎn)物中,甲烷(CH4)因具有能量密度高、綠色清潔、存儲(chǔ)運(yùn)輸基礎(chǔ)設(shè)施完善等特點(diǎn)而成為研究熱點(diǎn)。銅(Cu)基鈣鈦礦氧化物具有多樣的化學(xué)組成、靈活的晶體和電子結(jié)構(gòu)以及可調(diào)的物理化學(xué)性質(zhì),在CO2還原制CH4方面具有應(yīng)用前景。然而,因Cu基鈣鈦礦氧化物復(fù)雜的反應(yīng)路徑和催化活性結(jié)構(gòu)的降解,開(kāi)發(fā)高活性、高選擇性及穩(wěn)定的Cu基鈣鈦礦催化劑面臨挑戰(zhàn)。 中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過(guò)程研究所研究員朱佳偉和江河清團(tuán)隊(duì)采用自組裝策略,設(shè)計(jì)構(gòu)筑了系列具有可控強(qiáng)相互作用界面的高性能Cu基鈣鈦礦/氧化鈣復(fù)合催化劑La2CuO4/(CaO)x。催化劑中的La2CuO4與CaO相通過(guò)界面相連,帶來(lái)了強(qiáng)界面相互作用,表現(xiàn)為由Ca2+向Cu2+的電子轉(zhuǎn)移。該系列催化劑對(duì)CH4的活性、選擇性與CaO相含量呈火山型趨勢(shì)。同時(shí),具有最大界面的La2CuO4/(CaO)0.8表現(xiàn)出最佳的CH4活性和選擇性,具備良好的穩(wěn)定性,優(yōu)于已報(bào)道的Cu基鈣鈦礦氧化物。這一性能主要?dú)w因于自組裝誘導(dǎo)的強(qiáng)界面相互作用,強(qiáng)化了*CO吸附/加氫以促進(jìn)CH4生成,增強(qiáng)了催化劑的抗降解能力以提升穩(wěn)定性。 上述研究為設(shè)計(jì)更先進(jìn)的Cu基催化劑提供了新思路。 近期,相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)-納米》(ACS Nano)上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、科學(xué)技術(shù)部、中國(guó)科學(xué)院、山東省科學(xué)技術(shù)廳和江蘇省科學(xué)技術(shù)廳等的支持。 |