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沸石分子篩催化劑活性位研究取得進展

文章來源：新能源網更新時間：2025-06-23 16:03:19

近日，中國科學院精密測量科學與技術創(chuàng)新研究院在沸石分子篩活性位研究方面取得進展。該研究發(fā)現，水能誘導超穩(wěn)Y（USY）分子篩中“NMR-Invisible”鋁物種形成協同活性位，提高催化劑對二***制乙烯的反應活性。

　　沸石分子篩憑借規(guī)則有序的微孔結構和可調控的酸性，在石油化工與精細化工領域廣泛應用。在分子篩的應用過程中，水可作為溶劑、反應物、產物，也能充當反應促進劑，同時能通過改變分子篩的酸性來影響催化性能。沸石分子篩普遍存在的“NMR-invisible”鋁物種如三配位骨架和非骨架鋁是主要的Lewis酸物種，但其與水的作用機制尚未明確，導致其對催化反應的貢獻常被忽略。

　　該團隊利用多核固體NMR結合理論計算，探究了脫水USY分子篩中“NMR-invisible”鋁物種與水作用以及轉變過程。研究發(fā)現，水分子在“NMR-invisible”鋁位點上易發(fā)生解離吸附，生成大量Brønsted酸位和Brønsted/Lewis協同酸位，提升USY分子篩的催化活性。團隊利用一維27Al MAS NMR，分析不同含水量下脫水USY分子篩中鋁物種轉變過程，發(fā)現水會在“NMR-invisible”鋁上發(fā)生解離吸附，轉變?yōu)?ldquo;NMR-visible”鋁物種（四配位、五配位和六配位鋁），產生大量Brønsted酸位。進一步，團隊利用二維1H-1H DQ-SQ NMR實驗研究了水解離生成的氫物種的空間分布，揭示了新生成的Brønsted酸質子和Al–OH空間鄰近而導致Brønsted/Lewis協同酸位。

　　基于以上實驗結果，該團隊揭示了水與“NMR-invisible”鋁物種的作用機制，闡明了由水驅動修飾分子篩活性位點的調控機制，為水存在時分子篩催化行為提供了新見解。

　　相關研究成果發(fā)表在《美國化學會志》（JACS）上。研究工作得到科學技術部、國家自然科學基金委員會、中國科學院的支持。

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