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江苏大学发国际顶刊，生物基呋喃材料再再突破！

文章来源：中塑在线更新时间：2024-09-30 13:40:45

生物质衍生的5-羟甲基糠醛（HMF）氧化为高附加值产品2,5-呋喃二甲酸（FDCA）对缓解化石资源的快速消耗意义重大。但传统 HMF 氧化反应常在高温高压下进行，存在能耗高、设备复杂及安全风险等问题。

近期，江苏大学的施伟东、范伟强和王发根设计构建了一种 CoAl 双金属基电催化剂，并借助 easyXAFS 台式 X 射线吸收精细结构谱仪进行 XAFS 测试，剖析了催化剂局部原子结构与电子结构。他们揭示了催化剂活化过程中的结构变化及活性位点的形成，阐释了其在 HMF 氧化反应中高效催化性能的根源。所合成的电催化剂有效实现了活性位点与吸附位点的协同作用，达成了 100%的 HMF 转化率和 99.1%的 FDCA 产率。

相关成果以“Adsorption–Activation Bifunctional Center of Al/Co-Base Catalyst for Boosting 5-Hydroxymethylfurfural Oxidation”为题发表于国际期刊《Advance Energy Materials》。

文中所使用的美国easyXAFS公司研发的台式 X 射线吸收谱仪系统 easyXAFS300 无需同步辐射光源，能在常规实验室环境中进行 XAFS 和 XES 的双通道测试，获取可媲美同步辐射光源的高质量谱图，用于分析材料的元素价态、化学键和配位结构等信息，目前已在电池、催化、地质、环境、陶瓷、电磁波材料和核化学等研究领域广泛应用，并助力国内外用户在众多顶级期刊上发表大量优秀科研成果。

在该研究中，作者起初运用 X 射线吸收近边结构（XANES）探究了样品的局部电子结构与化学态。于 Co K 边 XANES 光谱里，所有样品均有两个主要特征峰，7709eV 处的峰可归结为 1s 到 3d 电子跃迁，7730eV 处的峰则归因于 1s 到 4p 电子跃迁。

而且，活化前后的 Co K 边 XANES 光谱表明，活化后样品里的 Co 原子价态高于+2，意味着 Co³?位点为 HMF 氧化反应的活性位点。

经由扩展 X 射线吸收精细结构（EXAFS）分析得知，在 Co(OH)?和 Al(OH)?/Co(OH)?样品中，1.47Å 处的峰源自 Co-O 键，2.42Å 处的峰归因于 Co-Co 键。复合样品的峰强度与配位数降低，说明复合样品中 Co 呈不饱和配位，利于暴露更多活性位点。对活化前后的 Co K 边谱图进行分析，发现谱峰出现位移，证实样品在活化前后产生了相变。同时，活化前后 Co(OH)?和 Al(OH)?/Co(OH)?的小波变换（WT）等高线图显示样品存在 Co-O 和 Co-Co 配位键，而在 Co 箔中仅存在 Co-Co 配位键。

本工作通过电沉积法成功制备了Al(OH)?/Co(OH)?双功能催化计，并通过电化学活化生成了高价态的Co³?，该Co³?可作为HMF氧化的活性位点，而Al³?则作为吸附位点。这项研究提出并成功实施了一种新的吸附-活化协同增效策略，为HMF电化学氧化提供了新的思路以及解决方法。

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