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【催化】基于配體工程策略定制的路易斯酸性MOFs催化劑用以精準調控生物質轉化活性

文章來源：新能源網更新時間：2025-05-29 15:35:39

生物質因其資源豐富、綠色可再生的特性，被廣泛視為是極具潛力替代傳統化石資源的可持續原料。其中，作為纖維素資源高值利用中的關鍵中間步驟，葡萄糖異構化依然面臨著催化效率低、副反應多、選擇性差等核心挑戰，極大地阻礙了纖維素利用技術的進一步發展。為解決這一問題，近年來，研究人員開發了含有不同活性位點的催化劑，探究了活性位對反應性能的影響，其中，Lewis酸性位點表現出良好的葡萄糖催化異構化活性，是主流研究的核心催化中心。然而，現有的研究體系中僅對催化劑上的Lewis酸強度和含量給予了較為廣泛的定量定義，并且不同體系中Lewis酸位點微觀結構存在較大偏差，使得定向設計具有高活性催化劑極具挑戰，缺少相應的催化劑設計指導理論。金屬有機框架材料（MOFs）因其具有結構高度長程有序以及活性位點微觀結構可精細調控等優質特征，是研究葡萄糖異構化機制和開發高性能催化劑的重要平臺。

因此，基于上述問題，任俊莉教授與王興杰副教授課題組以 UiO-66 為平臺，通過可控引入不同類型和不同含量的單齒或雙齒含磺酸基有機配體（圖1），原位構建了兩組同構的功能化 MOFs 催化劑，實現對UiO-66基催化劑上Lewis酸位點（Zr⁴⁺）強度、含量、以及微觀環境的精準梯度調控，通過結合葡萄糖異構化催化活性，該研究準確建立了Lewis酸特定結構性質與葡萄糖異構化催化行為之間的定量關系，為催化劑定向設計提供了切實可行的理論依據。

研究表明，催化性能的提升來源于中弱酸位點的優化分布（見圖2、圖3），特別是弱酸比例的提升顯著增強了果糖選擇性。其中，UiO-66-STPA（49%）催化劑表現出優異的催化性能，在63%葡萄糖轉化率下實現47%的果糖產率和75%的選擇性。進一步結合DFT理論計算，揭示了配體引入對Zr電子環境、軌道分布及酸性強度的深層調控機制。綜上，該研究不僅明確了結構-酸性-性能之間的內在關聯，也為高效MOFs催化劑的理性設計提供了理論基礎和實踐路徑。

相關研究成果發表于Angewandte Chemie International Edition。該研究得到國家自然科學基金（No. 22408112）、廣東省科技廳“珠江人才計劃”（No. 2023QN10L438）和先進造紙與紙基材料全國重點實驗室（No. 2024ZD05）等項目的資助。華南理工大學博士研究生徐慶崇為論文第一作者，任俊莉教授與王興杰副教授為共同通訊作者。

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